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科技·前沿| 无机钙钛矿太阳能电池最新研究进展
日期:2020-04-21 08:53 点击量:
 

有机-无机杂化钙钛矿材料凭借光吸收系数高、带隙可调、扩散长度长、载流子迁移率高、可溶液加工等优异的物理化学性质在太阳能电池等光电器件领域中展现出了巨大的潜力。然而有机-无机杂化钙钛矿材料自身较差的稳定性严重阻碍了钙钛矿电池商业化进程。这是由于有机-无机杂化钙钛矿对于空气、水、温度很敏感,在温度或湿度较高的环境下,钙钛矿晶格易被破坏而导致材料的分解,使得钙钛矿太阳能电池的性能快速退化。因此,如何提高钙钛矿薄膜材料的稳定性同时保持其优异的光电特性是亟待解决的关键技术问题。一种有效的解决方案是将有机-无机杂化钙钛矿结构中的有机离子全部替换为无机铯离子,构成全无机铯铅卤化物钙钛矿材料来提升其热稳定性和空气稳定性。目前,相较于杂化钙钛矿电池,其性能仍较低,因此,进一步提升全无机钙钛矿薄膜材料质量和光电器件性能是一项难点。

 

▲图1 a)器件的能级示意图;b) 最优器件的效率图;c) 器件长期稳定性

 

针对以上关键科学问题,我室常晶晶教授带领的研究小组针对SnO2/CsPbI2Br异质结进行了一系列深入的研究。通过采用分步退火的低温制备工艺,基于SnO2电子传输层制备出高致密、全覆盖的CsPbI2Br全无机钙钛矿薄膜,同时引入MoO3层作为缓冲层提高空穴的传输和阻挡电子,且有效的提高了器件的性能和稳定性。最终,基于ITO/SnO2/CsPbI2Br/Spiro-OMeTAD/MoO3/Ag结构的器件取得了较高的填充因子(81%)和超过14.05%的能量转换效率,同时器件在空气中持续85oC加热和在空气中持续光照下,都展现出良好的稳定性,该项工作发表在Nano EnergyIF: 15.54)上,这项工作被列为基本科学索引ESI的高被引论文(highly cited papers,引用次数30次),并被学术公众号学研资讯介绍报道(Nano Energy 2019, 60, 583–590

 

▲图2  a) 最优器件的效率图;b) SnO2/CsPbI2Br界面最优结构;c) SnO2/CsPbI2Br界面电荷转移和复合。

 

之后为了改善SnO2/CsPbI2Br异质结界面接触,通过采用深紫外光处理诱导产生氢键来增强界面作用力,通过理论和实验发现界面作用力增强后会缓解钙钛矿晶格畸变,从而显著提升钙钛矿薄膜质量,最终器件性能及稳定性有了显著提高。这项工作发表在Advanced Materials子刊Solar RRL, 并被选为封面文章(Solar RRL, 2020, 2000001

 

图3  a) 最优器件的效率图;b) 不同氧化物/钙钛矿异质结界面最优结构;c) 不同氧化物/钙钛矿异质结界面差分电荷密度。

 

为了进一步改善SnO2/CsPbI2Br晶格失配引起的界面张力及缺陷,通过采用晶格失配度小的ZnO/CsPbI2Br异质结,并基于该异质结接触在低温工艺下成功制备出效率高达14.78%的钙钛矿太阳能电池,相比于SnO2/CsPbI2Br异质结,ZnO与钙钛矿CsPbI2Br晶格失配更小,其更匹配的能带结构能增大内建电场,从而可以更有效的提取界面电荷及抑制界面电荷复合,同时晶格失配的减少可以极大改善钙钛矿的薄膜质量和界面接触,从而大大提高了器件的稳定性。理论结果显示,相比于ZnO,由于SnO2与钙钛矿薄膜的晶格失配大从而导致钙钛矿晶体发生更大的畸变,在其界面引入更多的缺陷态,导致界面电荷复合加重,而因ZnO与CsPbI2Br之间更小的晶格失配和更加匹配的能带结构使得其界面的电荷转移量远大于 SnO2/CsPbI2Br 界面。这项工作发表在Nano EnergyIF:15.54)上,并被学术公众号研之成理重点报道介绍(Nano Energy 2020, 67, 104241

 

以上研究得到了国家自然科学基金、国家高层次人才支持计划中国科协青年人才托举工程陕西省自然科学基金等项目的资助。