ACS Appl. Mater. Interfaces:构建无金属二维范德华异质光催化剂用于高效二氧化碳光还原
原子级厚度的二维氮化碳因具有3.06 eV的本征带隙在太阳能转换领域具有较大的潜能。然而，由于电子空穴对的快速复合和有限的活性位点，使得该材料的光催化效率仍然远低于实际要求。因此，如何在该材料中促进光生载流子的分离以及增加较多的活性位点，从而实现高的光催化性能是一项紧迫而具有挑战性的课题。
有鉴于此，西安电子科技大学杨如森教授课题组提出利用静电自组装方法可以得到二维氮化碳/二维石墨炔范德华异质结。结构表征和理论计算证实：石墨炔的引入可以促进光生载流子在氮化碳链中的传输并抑制其复合。他们还发现：引入的石墨炔可以作为二氧化碳的吸附位点，增强了范德华异质结构对二氧化碳的吸附能力。因此，在模拟太阳光照的条件下，光催化还原二氧化碳成一氧化碳的速率提高了19.2倍。该研究工作为高催化活性无金属范德华异质结构光催化剂的设计提供了新思路。
研究亮点
要点1. 光催化性能结果表明，氮化碳/石墨炔范德华异质结的一氧化碳产生速率高达95.8 μmol g-1。
要点2. EXAFS、STEM-EELS、SPV表征结合第一性原理计算表明，在氮化碳中引入石墨炔可以促进光生载流子在melon链中的传输，从而抑制其快速的复合。
要点3. 原位FTIR和DFT计算证实了引入的石墨炔可以作为二氧化碳的吸附位点，增强了此异质结构对二氧化碳的吸附能力。
该成果以《Constructing van der Waals Heterogeneous Photocatalysts Based on Atomically Thin Carbon Nitride Sheets and Graphdiyne for Highly Efficient Photocatalytic Conversion of CO2 into CO》为题发表在ACS Appl. Mater. Interfaces (中科院一区，IF：9.229）上。前沿交叉研究院青年教师王勇为论文第一作者。
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https://doi.org/10.1021/acsnano.1c03396