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ACS Nano: 通过热退火在原子级二维氮化碳中实现室温铁磁性的研究

日期：2021-07-29 17:07 点击量：

原子级厚度的二维氮化碳因具有3.06 eV的本征带隙而比零带隙的石墨烯在自旋半导体应用方面具有更大的潜能。然而，该材料本身没有未配对电子为本征抗磁性，这限制了其在自旋半导体中的应用。因此，如何在该材料中引入高浓度局域自旋并实现其长程铁磁耦合，从而实现强的室温铁磁性是一项紧迫而具有挑战性的课题。

图1. 退火前样品和退火后样品的原子结构示意图、退火前样品在2 K温度下的纯抗磁性、及退火后样品在300 K温度下的M-H 曲线。

有鉴于此，西安电子科技大学前沿交叉研究院青年教师王勇联合东南大学王金兰教授以及南京大学物理学院汤怒江教授/都有为院士课题组，将该材料在氩气中700 ℃下退火，发现：i）样品室温下的铁磁磁矩高达0.71 emu/g；ii）居里点高达524.2 K；此结果是所有碳材料体系中迄今报道的最强室温铁磁性。结构表证和理论计算证实：退火后样品的每个单胞中可以形成7个C-C键，并能够引入高浓度的局域自旋，且局域自旋之间通过磁偶极相互作用实现了长程铁磁耦合。他们还发现：通过改变退火温度可以调节单胞中C-C键的浓度，进而可以调节样品的自旋浓度及居里点。该研究工作为二维有机自旋半导体方面的研究提供了一定的参考价值。

图2. 具有双氮空位的氮化碳的自旋极化密度空间分布的顶视图和侧视图。在聚合链的（a，b）相邻链，（c，d）同一链上计算得到的铁磁（FM）和反铁磁（AFM）耦合及总能量。

研究亮点

要点1. 实验表征结合理论计算证实了C-C键的形成能够引入高浓度的局域自旋，且局域自旋之间通过磁偶极相互作用实现了长程铁磁耦合。

要点2. 磁性结果表明，改性后的样品呈现出强的室温铁磁性，且其室温下的饱和磁化强度高达0.71 emu/g，这是碳基材料目前报道的最高值。

该成果以《Realization of Strong Room-Temperature Ferromagnetism in Atomically Thin 2D Carbon Nitride Sheets by Thermal Annealing》为题发表在（ACS Nano 2021, 15, 12069-12076. IF：15.881）上。前沿交叉研究院青年教师王勇为论文第一作者。