近年来，有机-无机杂化钙钛矿材料由于其光吸收率强，迁移率高，载流子寿命长，带隙可调以及多种方式的加工等优点，在太阳能电池，阻变存储器，发光二极管等领域中展现出了巨大的潜力。尤其在太阳能电池领域，自2009年首次报道以来，基于有机-无机钙钛矿材料的太阳能电池能量转换效率已从3.8%增长到25.5%。然而，由于有机离子（MA⁺、FA⁺等）的存在，其稳定性问题一直是限制其商业化的主要原因。因此，如何提高钙钛矿薄膜材料的稳定性同时保持优异的光电特性是亟待解决的关键技术问题。西安电子科技大学郝跃院士团队常晶晶教授课题组通过采用氟化分子（CF₃-PEABr）界面钝化钙钛矿薄膜协同表面活性剂（Triton X-100）掺杂修饰PC₆₁BM实现高效稳定钙钛矿太阳能电池器件。

图1.（A）钙钛矿薄膜的XRD图谱（B）钙钛矿薄膜的UV/vis图谱（C）钙钛矿薄膜的表面形貌（E）器件结构示意图（F-G）钙钛矿薄膜的XPS图谱

研究表明，通过采用氟化分子（CF₃-PEABr）修饰钙钛矿界面形成低维钙钛矿，从而有效地钝化界面缺陷态，提高薄膜结晶质量。同时三氟甲基基团自组装聚集在钙钛矿薄膜表面，增强钙钛矿薄膜的疏水特性，缓解水氧对于钙钛矿薄膜的侵蚀，提高钙钛矿薄膜的稳定性。基于密度泛函理论计算不同缺陷结构的态密度、形成能以及离子迁移能，研究分析CF₃-PEABr钝化作用对于钙钛矿微观物理特性的影响。

图2. CF₃-PEABr钝化对钙钛矿缺陷形成能和离子迁移能的理论计算

尽管三氟甲基基团的疏水特性可以提高薄膜稳定性，但也导致PC₆₁BM电子传输层在钙钛矿层上不连续性，影响器件性能。该工作创新性引入表面活性剂Triton X-100掺杂PC₆₁BM，从而实现在疏水的钙钛矿表面制备连续的电子传输层。同时由于表面活性剂分别含有疏水的长链和亲水的基团，其末端的羟基可以与钙钛矿薄膜表面的三氟甲基通过氢键或静电作用增强界面接触，实现有效地电荷传输和提取，从而实现高性能的钙钛矿太阳能电池器件。此外，表面活性剂在PC₆₁BM层自组装增强了PC₆₁BM层的疏水特性，提高了电子传输层的薄膜稳定性。

此外，该工作基于TPV和TPC等器件级表征研究器件内载流子动力学机制，分析表面活性剂对于器件电荷传输的影响。同时基于空间限制电流（SCLC）和tDOS分析计算钝化前后器件内的缺陷态密度。研究表明CF₃-PEABr分子主要钝化钙钛矿浅能级缺陷，有效地减少钙钛矿薄膜的缺陷态密度，抑制界面处的非辐射性复合，从而实现有效地电荷传输和提取。

图3. 钙钛矿器件级电荷传输特性和缺陷态密度分析

基于氟化分子（CF₃-PEABr）界面钝化作用协同表面活性剂（Triton X-100）的掺杂，该工作实现21.9%的反式器件效率以及1.15V的高开路电压。同时表现出良好的器件光稳定性、热稳定性以及长期稳定性。器件放置在空气下（湿度~35%）1000小时，其器件性能仍能保持初始效率的98%，相比于Control器件，其器件稳定性和薄膜稳定性显著提高。

图4. CF₃-PEABr钝化器件电学性能及其稳定性测试

 该研究成果以“Synergistic Interface Layer Optimization and Surface Passivation with Fluorocarbon Molecules toward Efficient and Stable Inverted Planar Perovskite Solar Cell”为题，以Research Article形式，发表于Science首个合作期刊《Research》上。该成果常晶晶教授为论文通讯作者，周龙博士为论文第一作者。该研究得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、陕西省重点研发计划、中央基础研究基金、CSC留学基金以及中国科协青年交流计划等科研项目的资助。

《Research》是中国科协与美国科学促进会共同创办世界一流水平科技期刊，是美国《Science》自1880年创刊以来第一本合作期刊。主要发表先进能源、先进制造、先进材料、人工智能、环境科学、柔性电子、健康科学、信息科学、微纳科技、量子信息、空间科学，11个热点交叉领域突破性原创研究成果。

论文链接：https://spj.sciencemag.org/journals/research/2021/9836752/